二维材料的插层结构设计可以扩大材料的层间距，促进离子在层间的传输，对发展快速充电锂离子电池具有重要意义。然而，目前插层策略一般采用金属离子或者小分子作为插层剂，这些插层剂很容易在电池循环过程中流出，造成插层设计失效。此外，二维材料作为锂离子电池负极材料在经历深度锂化反应后层状结构会被严重破坏，从而导致电池性能下降。迄今为止，尚未有层状电极材料在充放电循环中承受剧烈相变和体积变化后仍能保持插层结构的报道。针对这一问题，杨金虎教授与张弛教授团队近日设计了一种单层碳插层在二硫化钼范德华层间的异质结构材料，作为负极材料在锂离子电池储能过程中具有独特的“原子层限域拓扑反应”和可逆重构的特性，并展现出了超快充性能，相关研究成果“Reconstructable Carbon Monolayer-MoS₂ Intercalated Heterostructure Enabled by Atomic Layers-Confined Topotactic Transformation for Ultrafast Lithium Storage”发表于国际化学领域的权威学术期刊《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)。

研究人员将MoS₂/g-CM作为插层异质结构材料，结构表征显示其二维层间距从6.4 Å扩大为9.8 Å，并且实现了单层碳(g-CM)均匀且有序地插层在MoS₂的范德华层间。精细结构分析发现，MoS₂/g-CM单层碳中的C、N原子与MoS₂中的Mo原子形成C/N‒Mo的原子间作用力并使得各原子相互锚定，为拓扑反应奠定了基础。

MoS₂/g-CM作为锂离子负极材料展现出优异的循环性能和高达50A g^-1的倍率性能。通过DFT理论计算证明，锂离子在插层结构的层间具有较低的迁移势垒和较低的锂化自由能变化，这是赋予电池超快充性能的原因。

In-situ XRD图谱分析和ex-situ HRTEM分析证明了MoS₂/g-CM中的二维结构在充放电循环工程中可以可逆重构且g-CM能稳定存在，并揭示了基于g-CM原子层限域拓扑反应的插层结构的可逆重构特性，及其与电池超快充性能之间的关系。而且，所提出的单层碳插层策略和独特的可重构特性也在二硒化钼（MoSe₂/g-CM）体系得到实现，并提升了电池性能，显示了其通用性和应用中的巨大潜力。

该研究团队近期还首次提出一种三元（P, Se, S）共价无机骨架材料作为锂硫电池无穿梭效应的正极材料，相关研究成果“A Ternary (P, Se, S) Covalent Inorganic Framework as a Shuttle Effect-Free Cathode for Li-S Batteries”发表于国际知名期刊《先进材料》(Advanced Materials)。

张弛教授和杨金虎教授为上述论文的通讯作者，博士生廖柯璇和陈卢分别为论文的第一作者。上述研究工作得到了国家自然科学基金、上海市教委创新计划重大项目、上海市自然科学基金和同济大学学科交叉联合攻关项目的支持。

论文链接：

https://doi.org/10.1021/jacs.4c01550

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202308587