光催化全分解水反应是实现太阳能转化清洁能源-氢能的重要方式，具有简单、低成本、可规模化的技术特点。为了实现高效的太阳能转化，光催化全分解水反应需要在具有可见光响应的窄带隙半导体上进行，这是该研究领域的难点。同济大学化学科学与工程学院徐晓翔教授课题组发展了氟促进氮化策略改性层状钙钛矿材料Sr₂TiO₄，成功实现了可见光驱动全分解水反应，相关成果近日以“Fluorine-expedited nitridation of layered perovskite Sr₂TiO₄ for visible-light-driven photocatalytic overall water splitting”为题发表在《自然·通讯》（Nature Communications）。

研究团队通过构建氟取代前驱物Sr₂TiO₃F₂，利用氟的诱导效应高效氮化Sr₂TiO₄，获得具有可见光响应的窄带隙半导体光催化剂。一方面，氟具有最大的电负性，可以显著弱化Ti-O键，实现高效O/N取代；另一方面，氟可以作为氮的共掺杂剂，有效避免O/N取代导致的电荷失衡，抑制缺陷的生成。紫外可见吸收光谱表明，氟促进氮化Sr₂TiO₄策略可以实现材料吸收边有效红移至可见光区，明显优于传统的氮化策略（只有吸收拖尾，无吸收边红移）。

元素和结构分析表明，氟促进氮化策略显著抑制了材料中缺陷的浓度，如Ti³⁺和氧空位，这对光生电荷的分离至关重要。

光谱分析表明，氟促进氮化策略有效抑制了材料中光生电荷的复合，延长了光生电荷的寿命。

相较于传统的氮化策略，氟促进氮化策略成功实现了可见光驱动的全分解水反应，H₂和O₂以化学计量比稳定生成。材料在420纳米处的表观量子产率达到0.39%，太阳能至氢能的转化效率达到0.028%，优于目前报道的可见光响应全分解水材料。

徐晓翔教授和中科院金属所刘岗研究员为论文的通讯作者，博士生喻金星为论文第一作者，电子科技大学的李严波教授为本研究工作提供了帮助。该工作得到了国家自然科学基金项目的资助。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-55748-z