抗生素抗性细菌（antibiotic-resistant bacteria, ARB）及其携带的抗生素抗性基因（antibiotic resistance genes, ARGs）在水环境中的持续传播，对生态环境与公共健康构成重要威胁。传统水消毒技术虽然能够有效灭活病原微生物，但往往需要额外投加化学药剂，并且对于细胞内外抗性基因的去除仍存在一定局限。因此，开发无需额外化学氧化剂、能够同步实现ARB与ARGs去除的绿色水处理技术具有重要意义。

羟基自由基（·OH）具有极强的氧化能力，能够快速攻击微生物细胞及其关键生物组分，是实现高效水消毒的重要活性物种。然而，·OH并非浓度越高越有利于细菌灭活。过量·OH可能诱导细胞发生强烈氧化应激并促进细菌聚集，从而反而降低自由基向细胞内部的传质效率。因此，如何在电化学反应过程中精准调控·OH的生成，并进一步揭示其背后的活性位点演变机制，是实现高效水消毒亟待解决的关键问题。

近日，同济大学化学科学与工程学院赵红颖教授课题组在电化学水消毒领域取得重要进展，发展了一种基于单原子铜催化剂的电化学水消毒体系，通过氧还原反应（ORR）实现·OH的原位生成，并揭示了单原子铜在真实电化学工作条件下发生动态自重构的过程。相关成果以“Self-reconstruction of single copper atoms drives precise hydroxyl radicals generation for efficient water disinfection”为题，发表于国际知名学术期刊《Nature Communications》。

图1展示了SA-CuN₄/NC单原子铜催化剂的构筑及结构表征。研究团队利用蒙脱土（MMT）层间限域Cu²⁺，通过慢释放策略抑制Cu物种团聚，成功获得高度分散的CuN₄单原子位点。HAADF-STEM及XAFS等表征进一步证实了Cu的原子级分散及其与N的配位结构，为研究Cu配位环境调控ORR反应路径提供了基础。

图2通过operando XAS揭示了Cu单原子在阴极工作条件下发生的动态结构演变。随着阴极电位降低，Cu-Cu散射信号逐渐出现并增强，表明孤立Cu位点发生迁移和聚集，形成Cu₃结构。该结构演变具有明显的可逆性。当撤去阴极偏压或施加正向电场后，Cu位点能够恢复至初始电子结构。结合HAADF-STEM、DFT结构优化以及逆向XAFS模拟，研究团队进一步验证了Cu₃结构的合理性，并提出了电位驱动的单原子Cu重构机制：邻近N位点吸附H⁺后，Cu-N键受到削弱，Cu物种发生迁移并形成瞬态Cu₂结构，随后进一步与邻近Cu单原子结合，最终形成更稳定的Cu₃结构。这一结果表明，单原子Cu并非电化学反应过程中的静态活性中心，而能够通过电位驱动发生动态自重构，形成真正参与3e^- ORR的Cu₃活性结构。

图3展示了该体系的抗菌性能及·OH调控机制。研究团队以四环素抗性大肠杆菌E. coli HT115作为代表性ARB进行消毒实验。结果表明，SA-CuN₄/NC能够在60 s内实现细菌完全灭活。TEM和SEM表征进一步显示，经过电化学处理后，细菌细胞膜出现明显破损，证明·OH能够快速攻击细胞结构。进一步调节外加电位发现，电位驱动的Cu单原子重构直接决定了体系的3e^-ORR活性及细菌灭活性能。这一趋势与·OH浓度变化及operando XANES揭示的Cu位点重构过程高度一致。研究团队进一步通过调控Cu负载量构建不同·OH生成能力的催化剂。研究发现，约11.5 μM的·OH浓度能够获得最佳消毒效果，而过量·OH会促进细菌聚集，从而降低灭活效率，揭示了·OH精准调控对于高效水消毒的重要作用。与此同时，研究团队进一步考察了细胞内外ARGs的变化。结果显示，·OH首先快速破坏细菌膜结构，使细胞内ARGs发生下降；随后部分细胞内ARGs随细胞破裂释放至溶液中，形成细胞外ARGs。最终，在适宜的·OH浓度下，细胞外ARGs能够持续下降至检测限以下，实现ARB及其ARGs的同步消减。

上述研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金项目、上海市科学技术委员会、中央高校基本科研业务费专项资金，以及上海同步辐射设施、上海大型科学设施中心和同济大学仪器分析中心的帮助。赵红颖教授为论文通讯作者，博士生刘煦和博士后曹淼为论文共同第一作者，同济大学为第一通讯单位。

原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-026-76969-4